Com o falecimento de Dom Octávio, grande era a expectativa sobre o novo bispo a ser nomeado. Em 28 de março de 1960 chegava a Pouso Alegre a notícia da nomeação do padre José D’Angelo Neto, pároco de Lagoa Dourada, Diocese de Mariana, para 4º bispo de Pouso Alegre. Foi ordenado bispo em São João Del Rei no dia 26 de maio de 1960, tendo tomado posse em 29 de junho do mesmo ano, sendo recebido de forma fervorosa pelos fieis de Pouso Alegre. 

Desde sua chegada, preocupou-se com a construção do novo Seminário, tendo trabalhado incasavelmente para que isto se tornasse realidade. Desencadeou intensa campanha em prol da sua construção, contando sempre com a ajuda do Monsenhor Mauro Tomasinni e do Cônego Foch Morais Teixeira, além da ajuda dos padres da Diocese. Em 1964, no bairro São Carlos, iniciava a construção do prédio do Seminário. Já em 1968, no segundo semestre, o Seminário já estava em funcionamento, embora de modo precário. 

Em 1962, pelo Bula “Qui tanquam Petrus” surgia a Arquidiocese de Pouso Alegre e Dom José tornou-se seu primeiro Arcebispo. No dia 23 de setembro de 1962, na Catedral Metropolitana, verificou-se a instalação canônica da Arquidiocese, com a posse de seu primeiro Arcebispo. 

Presidiu a cerimônia Dom João Rezende Costa, Arcebispo de Belo Horizonte e Delegado do Exmo. Sr. Núncio Apostólico Dom Armando Lombardi, tendo ao lado esquerdo Dom José D’Ângelo Neto. Estavam presentes Dom Otton Motta (bispo de Campanha) e Dom Inácio Dal Monte (bispo de Guaxupé), titulares das dioceses sufragâneas. Foi Dom João Rezende quem executou a instalação canônica da nova Arquidiocese e anunciou Dom José como seu primeiro Arcebispo.

Em regra, o comportamento de Dom José era muito simples. Sem renunciar à sobriedade, ele dispensava excessos protocolares no contato com os padres, religiosos e leigos. Passeava pela praça central de Pouso Alegre cumprimentando fiéis e não-católicos. Distribuía santinhos às crianças que batiam à sua porta. Não raro, se deslocava a pé do Palácio Episcopal à Catedral. Quando recebia telefonemas e ouvia a pergunta “é do palácio do bispo?”, respondia com ousadia: “Não me consta que seja um palácio. Aqui é a casa do bispo”. 

Circulava pelas paróquias dirigindo o próprio carro (ora solitário, ora em companhia do motorista aposentado Mirabeau Joaquim Ludovico). Fazia visitas inesperadas às famílias da cidade e do campo, trazendo lembranças de suas viagens, tais como imagens sacras e doces típicos. Surpreendia jovens padres ao pedir-lhes opiniões. Gostava de narrar passagens pitorescas que o envolvia, mas economizava nos sorrisos. 

Dom José participou de todas as sessões do Concílio Vaticano II. Visitou várias vezes as paróquias da Diocese, mostrando-se sempre um bispo pastor, amigo dos padres e dos fiéis pela sua popularidade. Foi professor da Faculdade de Direito de Pouso Alegre e muito se empenhou para a fundação da Faculdade de Medicina. 

Criou seis novas paróquias e ordenou 45 sacerdotes para a Igreja particular de Pouso Alegre. Os 30 anos de seu episcopado foram fecundos e deixaram profundas saudades. Desde 1983 começou a sentir os efeitos de sua doença, que foram se agravando com os passar dos meses. 

Em 1987 pediu à Santa Sé um bispo auxiliar, no que foi prontamente atendido. A escolha recaiu sobre o padre João Bosco Óliver de Faria, então pároco de Ouro Fino. Foi o Simão Cirineo de Dom José, acompanhando-o e dando-lhe fraterna assistência até o dia de sua morte, ocorrida em Belo Horizonte no dia 31 de maio de 1990. 

O corpo de Dom José foi sepultado na Cripta da Catedral Metropolitana de Pouso Alegre.